É também nesta serra que são captadas as águas do Caldas de Penacova.
A mata que existe ainda hoje na Serra do Buçaco foi mandada plantar pela Ordem dos Carmelitas Descalços no primeiro quarto do século XVII; os Carmelitas construíram também aí o Convento de Santa Cruz do Buçaco, destinado a albergar essa ordem monástica, e que existiu entre 1628 e 1834, data da extinção das ordens religiosas em Portugal. Presentemente, no seu lugar existe o Hotel Palace Buçaco.
A Mata Nacional do Buçaco, considerada área protegida, possui espécies vegetais do mundo inteiro, algumas gigantescas, além do mundialmente célebre Cupressus lusitanica. Foi nesta serra que se travou a batalha do Buçaco em 1810, entre as forças anglo-lusas comandadas pelo Duque de Wellington, de um lado, e as francesas comandadas por André Massena, de outro, facto que é recordado no Museu Militar do Buçaco.
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